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不同分子量PEG原位合成与改性分级SAPO-34及其在MTO过程中的应用

材料科学 2017-02-01 v1

摘要

以聚乙二醇(PEG)作为介孔生成剂制备了SAPO-34的改性结构。所合成的催化剂被应用于甲醇制烯烃(MTO)过程。所有改性合成催化剂均通过XRD、XRF、FESEM、FTIR、N2吸附-脱附技术以及程序升温NH3脱附进行表征,并与常规微孔SAPO-34进行比较。非离子PEG封端剂的引入影响了合成介质的均匀性与完整性程度,从而减少了核的数量与配位结构的有序性,导致相较于常规样品更大且结晶度更低的颗粒。在煅烧过程中,堆积的SAPO片层间吸收的PEG基元分解,在微孔基质中形成了大量可调介孔。这些定制的介孔在MTO反应中充当辅助扩散路径。为优化材料的MTO反应性能,研究了PEG分子量及PEG/Al摩尔比对合成材料性质的影响。结果表明,这两个参数均能显著改变产物的结构组成与理化性质。使用分子量为6000的PEG同时导致了RHO与CHA结构骨架即DNL-6与SAPO-34的形成,而添加分子量为4000的PEG则形成纯SAPO-34相。改变前驱体中PEG/Al摩尔比显著影响了所合成硅铝磷酸盐产物的孔隙率与酸度。浸渍了分子量4000的PEG且PEG/Al摩尔比为0.0125的SAPO-34因可调双模孔隙率与定制酸度分布而在MTO反应中表现出优越的催化稳定性。

关键词

引用

@article{arxiv.1701.09159,
  title  = {Synthesis and In Situ Modification of Hierarchical SAPO-34 by PEG with Different Molecular Weights; Application in MTO Process},
  author = {Seyed Hesam Mousavia and Shohreh Fatemi and Marjan Razavian},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1701.09159},
  year   = {2017}
}