MXene中通过表面工程降低对称性及改善热电性能

尽管有充分证据表明对称性降低对二维固体输运性质的影响，但电子和热输运之间的相互关系在热电材料中很少被讨论。为了设计具有改进性能的新型热电材料，我们通过结合第一性原理密度泛函理论计算和半经典玻尔兹曼输运理论，对MXene家族中的若干化合物进行了研究。通过在母体M$_{2}$CO$_{2}$ MXene的一个表面替换过渡金属$M$来降低对称性，得到Janus化合物MM$^{\prime}$CO$_{2}$。我们的计算表明，通过这种表面工程可以显著提高热电优值。我们定性和定量地详细讨论了这些化合物高热电参数背后的原因。深入分析表明，由表面工程导致的对称性降低引起的键强度色散驱动的电子能带结构和非简谐度变化，是所考虑MXene热电参数变化趋势的因素。结果还证实，MXene家族化合物提供的成分灵活性可以产生对称性、电子结构、键强度和非简谐度之间的复杂相互作用，可用于设计具有改进性能的热电材料。