含杂质和空位固体的表面诱导磁性

利用量子力学方法结合镜像电荷法，我们计算了位于不同固体平坦表面附近、具有两个电子或空穴的杂质和中性空位的最低能级。我们发现，在表面附近，磁性三重态是杂质和中性空位的基态，而非磁性单重态是体相中的基态，例如 He 原子、Li+、Be++ 等离子。最低三重态和单重态之间的能量差强烈依赖于电子（空穴）有效质量、固体的介电常数以及距表面的距离。相同表面缺陷（两个双电荷杂质或具有两个电子或空穴的空位）的配对相互作用揭示了铁磁自旋态，其在缺陷之间的特定距离（约 5-25 nm）处具有最大交换能。我们发现，对于由一对相同表面杂质（如表面氢）形成的具有两个电子的分子，非磁性单重态是最低能态，而其下一个具有足够深负能量最小值的态是磁性三重态。这种分子在表面出现的亚稳态磁性三重态表明存在类氢分子的亚稳态正氢态，而在材料体相中则不存在。我们希望所得结果能为在 TiO2、HfO2 和 In2O3 薄膜中观察到的、有氧空位贡献的室温铁磁性提供一种替代机制。