非晶Ta$_2$O$_{5-x}$氧化物中抑制的顺磁性及其与超导量子比特性能的关联

transmon量子比特的$T_1$相干时间缩短与薄膜电容器在加工过程中形成的非晶氧化物层有关。由于Ta或Ta覆盖Nb电容器在整体上表现出优于Nb电容器的量子比特性能，因此有人假设非化学计量比的非晶Ta$_2$O$_{5-x}$氧化物比其Nb$_2$O$_{5-x}$对应物损耗更低。非晶Ta$_2$O$_{5-x}$不易受公认退相干通道影响的根源尚不清楚。我们结合从头算分子动力学和密度泛函理论计算，确定了非晶Nb$_2$O$_{5-x}$和Ta$_2$O$_{5-x}$的微观特征。我们的模拟表明，对于 $0\le x \le 0.25$，非晶Ta$_2$O$_{5-x}$中氧缺乏的可能性低于Nb$_2$O$_{5-x}$，并且在给定的氧缺乏水平下，金属Ta-Ta键的形成更为普遍。这些由非晶网络中的结构缺陷所容纳的键，比非晶Nb$_2$O$_{5-x}$中的相应键能更好地捕获电子。这些热化学特性抑制或高度压制了非晶Ta$_2$O$_{5-x}$中的磁矩，从而消除了一个潜在的准粒子和磁通噪声来源。我们的计算还表明，Nb$_2$O$_{5-x}$中Nb核与局域磁矩之间的超精细耦合可能形成能量分裂为100-1000 MHz或更高的“二能级系统”（TLS）或“二能级涨落器”（TLF）。这揭示了非晶Nb$_2$O$_{5-x}$氧化物层中一种新的TLS机制，而这种机制在Ta$_2$O$_{5-x}$中不太可能出现。我们的工作为超导量子比特原生氧化物的材料化学及其限制提供了基本理解，可用于指导材料选择和工艺优化。