MnPSe$_3$ 单层中的超交换相互作用与磁各向异性

二维范德瓦尔斯磁性材料因其在自旋电子学中的广阔应用前景而备受关注。本工作利用密度泛函理论计算，结合最大局域化瓦尼尔函数方法和磁各向异性分析，研究了 MnPSe$_3$ 单层的电子和磁学性质。我们的结果表明，它是一种电荷转移型反铁磁绝缘体。对于这个 Mn$^{2+}$ $3d^5$ 体系，尽管用直接交换作用解释反铁磁基态看似直接，但我们发现近 90$^\circ$ 的 Mn-Se-Mn 电荷转移型超交换在稳定反铁磁基态中起主导作用。此外，我们的结果表明，尽管形状各向异性倾向于面外自旋取向，但自旋轨道耦合导致了实验上观察到的面内自旋取向。通过分析自旋轨道耦合在倒空间的分布，我们证明了磁各向异性的实际主导贡献来自自旋轨道耦合的二阶微扰。利用计算得到的反铁磁交换和各向异性参数，我们的蒙特卡洛模拟给出 MnPSe$_3$ 单层的奈尔温度 $T_{\rm N}=47$ K，与实验值 40 K 相符。进一步的计算表明，在单轴拉伸应变下，奈尔矢量将平行于应变方向；在压缩应变下则垂直于应变方向，这很好地重现了近期实验。我们还预测，压缩应变会提高 $T_{\rm N}$。