基于变分量子本征求解器的氢负离子束缚态、脱附能与反应性研究

对分子能量与化学反应性的准确预测和理解是分子量子化学领域的基本追求。在当前含噪中等规模量子计算机（NISQ）时代的局限下，变分量子本征求解器（VQE）算法提供了一种高效估计给定分子稳定能态的有前景途径。本研究聚焦于预测氢负离子的基态与单电子脱附能，因其具有高电子—电子关联及在天体物理与量子化学中的众多应用。氢负离子是首个三体量子问题，其基态能量已使用考虑高电子—电子关联的 Chandrasekhar 波函数进行理论计算。对于氢负离子的计算，我们使用 VQE 算法配合两类量子计算 ansatz：（i）基于酉耦合簇（UCC）的受化学启发的 ansatz，与（ii）硬件高效型 ansatz（HEA）。为检验算法的通用性，我们分析了两个涉及氢负离子的质子转移反应，发现其能量为放热，且相较先前研究有显著改善的结果。总体而言，采用量子计算途径的 VQE 算法在计算高关联分子的稳态能量、单电子脱附能及质子转移反应能时可靠，且相对百分误差较低。