利用机器学习原子间势研究FLiBe熔盐中Ni-Cr的络合
材料科学
2024-05-27 v1
摘要
在涉及熔盐的核能和/或太阳能应用中，杂质通常以裂变产物或通过腐蚀进入盐中。杂质可以相互作用并形成络合物，但这种络合对盐的性质和腐蚀速率的影响尚未被理解。熔盐（如FLiBe）中的常见杂质包括Cr、Ni和Fe。在这里，我们使用基于原子簇展开（ACE）方法拟合的机器学习原子间势（MLIP）的分子动力学，研究了FLiBe中Cr和Ni的络合。MLIP使我们能够克服同时需要准确能量和长时间尺度来研究络合的挑战。我们证明，由于训练数据中采样较少，MLIP捕获杂质行为比捕获浓缩元素更困难，但可以通过使用主动学习策略获得稳健的拟合来克服这一点。我们的发现表明，在共晶FLiBe中，CrF2和NiF2之间存在弱但可能显著的结合自由能-0.112 eV。在某些条件下，这种结合在物种之间产生了显著的短程有序，并降低了FLiBe中CrF2存在下NiF2的氧化还原电位，使得Ni在Cr存在下的溶解比在纯FLiBe中更有利。然而，我们发现这种络合对Ni和Cr的扩散率影响很小。总的来说，本文提出的方法表明了一种使用MLIP模拟络合的方法，并表明溶解阳离子之间的相互作用可能在某些盐的热物理性质中起重要作用。
引用
@article{arxiv.2405.14960,
title = {Studies of Ni-Cr complexation in FLiBe molten salt using machine learning interatomic potentials},
author = {Siamak Attarian and Dane Morgan and Izabela Szlufarska},
journal= {arXiv preprint arXiv:2405.14960},
year = {2024}
}