利用三重关联函数研究简谐排斥系统在液态与玻璃态下的结构

对液体结构的有效描述，尤其是液体在过冷过程中发生的结构变化，仍然是一项挑战。由软粒子组成的系统在此背景下尤为有趣，因为它们常表现出不允许引入最近邻壳层概念的非平凡局域序。因此，一些为原子液体结构分析开发的方法用于软粒子系统时其合理性是存疑的。本文报道我们利用三重关联函数（TCF，即不依赖于最近邻概念的方法）对三维简谐排斥液体结构的研究。该液体在减压（$P=1.8$）下被考察，此时它在冷却时表现出对结晶的显著稳定性。结果表明，TCF 能够处理那些从键取向序参数研究中无法得出确定结论的结构中的取向关联的发展。我们的结果显示，若以 TCF 中峰的高度来衡量，取向关联在冷却时显著增强。这种取向有序度的上升未被 Kirkwood 叠加近似恰当地捕捉到。对 TCF 中峰形的详细考察暗示了取向有序度与系统动力学变慢之间存在联系。我们的发现支持这样一种观点：液体中取向关联的发展可能在液体动力学中扮演重要角色，且仅考虑对分布函数可能不足以直观理解液体在过冷时发生的一切结构变化。