SrTiO3 光催化活性表面的结构
化学物理
2015-08-07 v1 材料科学
摘要
能源研究的一个主要目标是在无外加电压下利用可见光直接将水分解为氢和氧。自 20 世纪 70 年代首次报道 TiO2 与 SrTiO3 的紫外（UV）活性以来，研究者一直追求对光催化中涉及的机理与分子层面现象的基本理解。尽管需要紫外光，四十年后 SrTiO3 仍是水分解的黄金标准。它化学稳定，且能在无外加偏压时催化产氢与产氧反应。虽然超高真空（UHV）表面科学技术提供了有益见解，但对于操作条件下与电解质接触的电极结构我们仍知之甚少。在此，我们报道 SrTiO3 电极在水分解过程中的表面结构演化，包括施加正偏压训练前后。原位高能 X 射线反射率测量表明，训练电极会不可逆地重排表面。开路条件下的扫描电化学显微镜（SECM）将此训练与光诱导水分解活性提升至三倍相关联。一种新颖的第一性原理联合密度泛函理论（JDFT）模拟通过广义惩罚函数约束于 X 射线数据，识别出经训练后活性更高的表面具有类锐钛矿结构。
引用
@article{arxiv.1508.01220,
title = {Structure of the photo-catalytically active surface of SrTiO3},
author = {Manuel Plaza and Xin Huang and J. Y. Peter Ko and Joel D. Brock and Mei Shen and Burton H. Simpson and Joaquín Rodríguez-López and Nicole L. Ritzert and Héctor D. Abruña and Kendra Letchworth-Weaver and Deniz Gunceler and T. A. Arias and Darrell G. Schlom},
journal= {arXiv preprint arXiv:1508.01220},
year = {2015}
}