环境条件下锂的结构与振动性质的密度泛函理论研究
材料科学
2019-01-29 v2
摘要
我们采用通用第一性原理方法推导金属锂在常压、0至350 K之间的相图，包括候选相的识别。我们使用从头算随机结构搜索（AIRSS）来识别竞争相，并辅以振动性质及相关派生中子衍射图样的计算。存在强烈的量子核效应，因此需要谨慎处理振动。我们首次直接绘制了Li的Born-Oppenheimer曲面，从而将振动的常规准谐处理扩展为“准非谐”方法，其中包含了非谐效应。使用多种状态方程推导了FCC、BCC、HCP和9R相的Gibbs自由能。我们发现Li各相Gibbs自由能的非谐贡献与相间差异同量级。非谐性也对BCC相的0 K声子色散产生显著影响，其中N点声子的差异最大。我们发现的相变顺序与Ackland等人[Science 356, 1254-1259, (2017)]的计算一致，即使包含非谐效应时亦如此，表明准谐处理足以正确描述相行为。我们明确展示，加热时从密排相到BCC锂的马氏体相变是由声子自由能的熵贡献驱动的。
引用
@article{arxiv.1901.08402,
title = {Structural and vibrational properties of lithium under ambient conditions within density functional theory},
author = {Michael Hutcheon and Richard Needs},
journal= {arXiv preprint arXiv:1901.08402},
year = {2019}
}
备注
8 pages, 11 figures