聚合物中合理设计基团对MXene剥离与功能化的强调制：一项理论研究
材料科学
2022-10-18 v1
摘要
作为新兴的原子级超薄金属化合物，MXene因丰富的表面端基和高金属导电性在催化剂与纳米电子学应用中展现出巨大前景。然而，其层间粘附倾向及易受环境干扰的特性显著限制了它们的耐久性与效率。本文通过第一性原理计算，探究了经实验证明可提升性能的聚合物对MXene的表面钝化与剥离。我们以典型MXene Ti3C2T2（T=None, O, F, OH, F0.5O0.5）为原型复合材料，针对九种单体，分别从吸附、与能量学和化学氧化还原相关的电荷转移方面进行探究。我们的工作表明，裸露的Ti3C2 MXene具有裂解和分解单体的强能力。表面功能化的Ti3C2F2、Ti3C2FO和Ti3C2O2仅通过范德华力与单体弱结合，而Ti3C2(OH)2对某些单体也表现出增强的结合。单体中特定的官能团，如卤素、硫和羟基或相对平面的芳香结构，对吸附贡献很大。我们揭示，通过聚合物的功能化会经由界面电荷转移改变MXene中的载流子密度。裸露Ti3C2和Ti3C2(OH)2向聚合物供电子，而Ti3C2F2、Ti3C2FO和Ti3C2O2接收来自聚合物的少量转移电子，这在很大程度上取决于单体类型。不同单体电荷转移能力和剥离能量的变化意味着设计聚合物以剥离MXene并调制载流子密度具有极大灵活性，这对于改变导电性、介电性能和提升耐久性极为所需。
引用
@article{arxiv.2210.08689,
title = {Strongly Modulated Exfoliation and Functionalization of MXene with Rational Designed Groups in Polymer: A Theoretical Study},
author = {Qiye Guan and Hejin Yan and Yongqing Cai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.08689},
year = {2022}
}