通过表面功能化调控双金属与空位有序碳化钒 MXene 的自旋电子与电子性质

MXene 是二维过渡金属碳化物，在克服传统二维电子学局限方面潜力巨大。在此背景下，多种 MXene 已展现适用于自旋电子学应用的磁性，但迄今报道的 MXene 数量远少于其父相 MAX 相。因此，我们研究了源自新型 $(V_{2/3}Zr_{1/3})_2AlC$ MAX 相的双金属与空位有序 MXene 的结构、电子与磁性质，以评估 MXene 剥离是否会得到稳定磁性材料。特别地，我们研究了原始及表面功能化的 $(V_{2/3}Zr_{1/3})_2CX_2$ 双金属与 $(V_{2/3} \square_{1/3})_2CX2$ 空位有序 MXene（X = O、F 和 OH）的性质。我们的密度泛函理论（DFT）计算表明，改变 MXene 化学计量比和/或 MXene 表面功能化会改变其性质。在测试所有金属基元与功能化组合后，我们确认 $V_{2/3}Zr_{1/3})_2CX_2$、$(V_{2/3}\square_{1/3})_2CF_2$ 与 $(V_{2/3}\square_{1/3})_2C(OH)_2$ 为稳定结构。其中，$(V_{2/3}Zr_{1/3})_2CO_2$ MXene 被预测为具有极高居里温度（$T_C$）270 K 的 FM 本征半半导体。$(V_{2/3}Zr_{1/3})_2C(OH)_2$ MXene 展现极低功函数（WF）（1.37 eV），因此是超低功函数电子发射体的有前景候选。反之，$(V_{2/3}\square_{1/3})_2CF_2$ MXene 具有较高 WF，故可用作无肖特基势垒接触应用的空穴注入器。总体而言，我们的概念验证研究表明，MXene 剥离与性质的理论预测支持朝向开发自旋电子器件的进一步实验研究。