氧化物二氯化物 RuOCl2 与 OsOCl2 中的强各向异性电子与磁结构

本文中，我们利用密度泛函理论和密度矩阵重整化群方法，研究了具有 d^4 电子组态的 RuOCl2 和 OsOCl2 的电子与磁性质。不同于先前使用 d^1 组态 VOI2 的研究，这些具有 4d^4 或 5d^4 的体系不沿 a 轴表现出铁电不稳定性。由于 RuOCl2 和 OsOCl2 中完全占据的 d_{xy} 轨道，沿 b 轴的 Peierls 不稳定性畸变消失，导致未畸变的 I${\rm mmm}$ 相（No. 71）。此外，我们观察到沿 a 轴的强各向异性电子与磁结构。大的晶体场分裂能（d_{xz/yz} 与 d_{xy} 轨道之间）以及最近邻 Ru 和 Os 原子间的大跳跃抑制了电子密度 n = 4 的 M$OCl2（M = Ru 或 Os）中的自旋-轨道效应，导致自旋-1 体系而非 J = 0 单态基态。而且，我们发现了沿 M-O 链方向（a 轴）具有 π 波矢的 staggered 反铁磁序，而沿 b 轴的磁耦合较弱。基于第一性原理计算的 Wannier 函数，我们计算了 Os 原子的 t_{2g} 轨道的相关跳跃振幅和晶体场分裂能，以构建 M-O 链的多轨道 Hubbard 模型。在我们的 DMRG 计算中，具有 ↑-↓-↑-↓ 自旋结构的 staggered AFM 占主导，与 DFT 计算一致。