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利用太赫兹激光场实现液态水转动激发下的强各向异性

化学物理 2020-06-11 v3 光学

摘要

由于转动激发能量通过氢键网络超快耗散,对均相液体中水分子的激发进行追踪具有挑战性。本文利用12.3 THz的单色泵浦-探测实验,展示了液态水通过转动激发产生的强瞬态各向异性。我们推导出超过此前光学波段报道值三个数量级的chi^3三阶响应。借助一种以适于分子动力学模拟的材料响应属性替代非线性响应的理论,我们表明水分子在转动带中的转动阻尼运动在该频率下被共振驱动,这可解释外部太赫兹场对液体中各向异性的增强。通过添加盐(MgSO4),水合水转而由离子的局域电场主导,导致可被太赫兹脉冲动态扰动的水分子减少。

关键词

引用

@article{arxiv.1809.04261,
  title  = {Strong Anisotropy in Liquid Water upon Librational Excitation using Terahertz Laser Fields},
  author = {Fabio Novelli and Luis Ruiz Pestana and Kochise C. Bennett and Federico Sebastiani and Ellen M. Adams and Nikolas Stavrias and Thorsten Ockelmann and Alejandro Colchero and Claudius Hoberg and Gerhard Schwaab and Teresa Head-Gordon and Martina Havenith},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1809.04261},
  year   = {2020}
}