基于密度泛函理论的过渡金属碳化物上蒸汽重整反应研究

通过密度泛函理论计算，对早期过渡金属碳化物（TMC）上的蒸汽重整反应（$\mathrm{CH_4 + H_2O \rightarrow CO + 3H_2}$）进行了筛选研究。考虑的表面集合包括 $\alpha$-$\mathrm{Mo_2C(100)}$ 表面，TiC、VC 和 $\delta$-$\mathrm{MoC}$ 的低指数 (111) 和 (100) 表面，以及氧化后的 $\alpha$-$\mathrm{Mo_2C(100)}$ 和 TMC(111) 表面。研究发现，碳化物对蒸汽重整反应表现出从过于活泼、到适中、再到过于惰性的广泛反应活性谱。我们根据清洁表面的电子结构讨论了反应活性。两个表面，即 $\delta$-$\mathrm{MoC(100)}$ 和氧钝化的 $\alpha$-$\mathrm{Mo_2C(100)}$ 表面，被确定为有前景的蒸汽重整催化剂。这些发现表明，碳化物为反应活性调控提供了一个平台，可与纯金属相媲美。