基于第一性原理计算的分子导体中关联绝缘态的稳定性

本文使用第一性原理密度泛函理论计算，研究了因电子关联而表现出反铁磁（AFM）自旋序和电荷序（CO）的分子导体的电子性质。我们研究了两个系统：具有 AFM 基态的准二维 Mott 绝缘体 $\beta^\prime$-(BEDT-TTF)$_{2}$ICl$_{2}$，以及表现出 CO 的准一维 (TMTTF)$_2$$X$ 的几个成员。我们比较了基于广义梯度近似的标准交换关联泛函与距离分离杂化泛函在描述 AFM 和 CO 态稳定性方面的表现；我们发现后者能更好地描述这些状态。对于 $\beta^\prime$-(BEDT-TTF)$_{2}$ICl$_{2}$，AFM 序得到了显著稳定，并具有更宽的带隙。对于 (TMTTF)$_2$$X$，仅在使用杂化泛函时才实现了 AFM 绝缘态，并且与 AFM 序共存的 CO 态在结构优化下是稳定的，其在不同 \textit{X} 之间的稳定性表现出与实验一致的趋势。