基于SSCHA的有限温度下考虑量子核运动的演化晶体结构预测
材料科学
2026-01-01 v1 超导电性
摘要
在具有量子非谐效应的有限温度下进行精确的晶体结构预测（CSP）仍然具有挑战性，但在超导氢化物等含有轻原子的体系中尤为突出。在这项工作中，我们将机器学习原子间势（MLIP）与随机自洽谐振近似（SSCHA）相结合，以在量子非谐自由能面上实现演化CSP。以150 GPa和300 K下的LaH作为测试案例，我们比较了两种基于SSCHA的CSP方法：使用从头开始在线训练的轻量级主动学习MLIP（AL-MLIP），以及来自Matbench项目的基础模型或通用MLIP（uMLIP）。我们证明，AL-MLIP能够正确预测实验已知的立方Fmm相为150 GPa下最稳定的多晶型，但需要在热力学微扰理论内进行修正以获得一致的结果。uMLIP Mattersim-5m能够在不进行逐结构训练的情况下进行基于SSCHA的CSP，甚至在全局最小值附近获得正确的结构排序，尽管可能需要微调以获得更高的精度。我们的结果表明，包含量子非谐性简化了自由能景观，并且对于正确的稳定性排序至关重要，这对于可能在经典0 K CSP中被遗漏的高温相尤为重要。所提出的方法将CSP的适用范围扩展到量子核运动和非谐性占主导地位的体系。
引用
@article{arxiv.2512.24849,
title = {SSCHA-based evolutionary crystal structure prediction at finite temperatures with account for quantum nuclear motion},
author = {Daniil Poletaev and Artem Oganov},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.24849},
year = {2026}
}