通过深度自由能学习实现考虑核量子与有限温度效应的晶体结构预测
材料科学
2026-04-23 v1
摘要
精确的晶体结构预测 (CSP) 需要计入有限温度和核量子效应，然而对自由能面 (FES) 的第一性原理评估对于高通量搜索来说仍然成本过高。我们观察到，作为核质心位置函数的自洽简谐近似 (SCHA) 自由能面，与势能面具有相同的数学结构，因此可以直接由深度神经网络势学习。由此产生的深度自由能 (DF) 模型，通过一个两级并发学习工作流构建，可在单次前向传递中计算自由能、力和应力。应用于 200 GPa 和 300 K 下的 La-Sc-H 体系，基于 DF 的 CSP 再现了实验观察到的 LaH10 和 LaSc2H24 的稳定性，并发现了一种未报道的热力学稳定笼形氢化物：P4/mmm LaScH8。以 LaH10 体系为基准，DF 模型相对于 DFT 级别的 SSCHA 实现了 1.72×10^6 倍的成本降低。DF 框架为将有限温度和核量子效应纳入高通量晶体结构预测提供了一条可扩展的途径。
引用
@article{arxiv.2604.20230,
title = {Crystal structure prediction with nuclear quantum and finite-temperature effects via deep free energy learning},
author = {Xiaoyang Wang and Yinan Wang and Wenbo Zhao and Hanyu Liu and Hao Xie and Lei Wang and Han Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.20230},
year = {2026}
}
备注
5 figures