SpookyNet：学习具有电子自由度和非局域效应的力场
化学物理
2022-01-05 v2 机器学习
摘要
机器学习力场（ML-FFs）将 ab initio 方法的精度与传统力场的效率相结合。然而，当前的 ML-FFs 通常忽略电子自由度（如总电荷或自旋态），并假设化学局域性，这在分子具有不一致的电子态或当非局域效应起显著作用时是有问题的。本工作引入 SpookyNet，一种用于构建具有显式处理电子自由度和量子非局域性的 ML-FFs 的深度神经网络。网络架构中内置的具有化学意义的归纳偏置和解析修正使其能够正确建模物理极限。SpookyNet 在流行的量子化学数据集上优于当前最先进水平（或取得相似性能）。值得注意的是，它能够跨化学空间和构象空间泛化，并可以利用学到的化学洞见，例如通过预测未知自旋态，从而有助于缩小当今机器学习模型在量子化学中一个进一步重要的剩余差距。
引用
@article{arxiv.2105.00304,
title = {SpookyNet: Learning Force Fields with Electronic Degrees of Freedom and Nonlocal Effects},
author = {Oliver T. Unke and Stefan Chmiela and Michael Gastegger and Kristof T. Schütt and Huziel E. Sauceda and Klaus-Robert Müller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2105.00304},
year = {2022}
}