自旋轨道耦合 $J_{eff} = 1/2$ 磁性在 $d^7$ 三角晶格单层钴酸盐中

近期的理论与实验进展表明，具有高自旋 $d^7$ 电子构型的钴酸盐是实现自旋轨道缠合 $J_{eff} = 1/2$ 磁性且可支持键依赖交换相互作用的优良载体。在二维三角晶格中，此类交换失配性与几何失配性共存，导致竞争性磁相位的丰富景观，使单层三角 $d^7$ 钴酸盐成为失配磁性的引人注目的平台。本文我们研究了代表性三角晶格单层钴酸盐 CoBr$_2$，其中第一性原理密度泛函理论 (DFT) 计算揭示，主导的最近邻 $t_{2g}$-$e_g$ 隧穿通道增强了铁磁 Kitaev 型交换相互作用。相比之下，最近邻 Heisenberg 项高度依赖于直接 $t_{2g}$-$t_{2g}$ 隧穿路径及电子关联。我们在确切对角化框架下评估了由 DFT 计算得到的隧穿�幅所决定的磁交换参数。我们构建了第一个和第三个最近邻 Heisenberg 交换依赖的 $J_1$-$J_3$ 磁相图，并在物理相关区间识别出多种竞争性基态，包括铁磁、条纹、螺旋以及 $120^{\circ}$ 反铁磁有序。劳特林-蒂斯托亚分析进一步预测出现 Z$_2$ 涡旋晶体相，而确切对角化揭示了由更长程耦合稳定的键缠象相。超越通常应用于 Co$^{2+}$ 系统的键无关 XXZ 图景，我们的结果表明 $d^7$ 钴二卤化物是探索三角晶格上长程 Heisenberg 与键依赖交换相互作用相互作用以稳定多样磁基态的有前景的平台。