具有 S=1 的三维磁系统 Ba$_3$NiIr$_2$O$_9$ 的自旋液体行为

量子自旋液体(QSL)是磁性材料的一种奇异相,其中自旋持续涨落而在降至零温度时无任何对称性破缺。在少数关于自旋 $S\ge$1 的 QSL 报道中,磁性离子位于三维磁晶格上的例子极为罕见,因为较大的自旋和更高的维度往往都会抑制量子涨落。在本工作中,我们提出了一种利用两类过渡金属离子实现高自旋三维 QSL 的新策略,这两类离子均具有磁性活性但位于晶体学不等价位置。我们设计了一个三维磁系统 Ba$_3$NiIr$_2$O$_9$,由角共享的 NiO$_6$ 八面体和面共享的 Ir$_2$O$_9$ 二聚体相互连接构成,两者在 \textit{a-b} 平面内均呈三角形排列。X 射线吸收谱测量确认了 Ni$^{2+}$($S$=1)的存在。我们详细的热力学与磁性测量表明,该化合物是至少低至 100 mK 的无隙 QSL 态的实现。第一性原理计算发现了 Ir 与 Ni 子晶格之间的强磁交换以及二聚体内平面反铁磁耦合,导致 Ir 和 Ni 子晶格上均出现动态涨落的磁矩。