Ba_3NiSb_2O_9 结构相的高压序列：基于 Ni^{2+} 的新型 $S = 1$ 量子自旋液体

通过使用高压高温技术，将具有反铁磁有序（$T_N$ = 13.5 K）的 Ba$_3$NiSb$_2$O$_9$ 6H-A 相转化为两种具有 S=1 (Ni$^{2+}$) 矩的新型无能隙量子自旋液体候选材料：具有 Ni$^{2+}$ 三角晶格的 6H-B 相和具有 Ni$^{2+}$ 三维共边四面体晶格的 3C 相。尽管居里-外斯温度 $\theta_{CW}$ 分别为 -75.5 K (6H-B) 和 -182.5 K (3C)，但两种化合物在低至 0.35 K 的温度下均未显示磁有序。在 $\sim 25$ K 以下，6H-B 相的磁化率饱和至恒定值 $\chi_0 = 0.013$ emu/mol，随后在 7 K 以下，出现与温度线性相关的磁比热 ($C_M$)，其系数 $\gamma$ 高达 168 mJ/mol-K$^2$。这两个观测结果表明，在这种绝缘材料中形成了具有 Wilson 比为 5.6 的费米液体状基态。对于 3C 相，$C_M \propto T^2$ 的行为表明存在一种独特的 S=1 三维 QSL 基态。