绝缘体 La$_{(1-2x)}$Sr$_{2x}$Co$_{(1-x)}$Nb$_{x}$O$_3$ 中的自旋动力学与非传统磁性

我们利用 X 射线与中子衍射、直流与交流磁化率、中子去极化、直流电阻率和光电子能谱测量，研究了经 Sr/Nb 共替代的 LaCoO$_3$，即 La$_{(1-2x)}$Sr$_{2x}$Co$_{(1-x)}$Nb$_{x}$O$_3$ 的结构、磁学、输运和电子性质。粉末 X 射线与中子衍射数据在 Rietveld 精修分析中与菱方晶系（空间群 \textit{R$\bar{3}$c}）吻合良好。由磁化率数据分析得到的 Co 离子有效磁矩（$\approx$3.85~$\mu_B$）和平均自旋（$\approx$1.5）与处于中间自旋（IS）和高自旋（HS）态且比例约为 50:50 的 Co$^{3+}$ 离子一致，即至少在 $x=$ 0.1 样品中 Co$^{3+}$ 的自旋态得以保持。有趣的是，磁化强度相对于 $x=$ 0 样品显著增大，且 M-H 曲线在施加的最大磁场 $\pm$70 kOe 内呈现未饱和行为。交流磁化率数据显示冻结温度随激发频率偏移，详细分析证实了较慢的动力学和 Vogel-Fulcher 温度 T$_0$ 的非零值，表明存在团簇自旋玻璃。这种不寻常的磁行为说明低温下存在复杂的磁相互作用。直流电阻率测量显示所有样品均呈绝缘性。然而，在 $x=$ 0.05 样品中发现了相对较大的态密度 $\approx$10$^{22}$ eV$^{-1}$cm$^{-3}$ 和较低的活化能 $\approx$130~meV。利用 X 射线光电子能谱，我们研究了 La 3$d$、Co 2$p$、Sr 3$d$ 和 Nb 3$d$ 的核心能级谱以确认价态。