介质秒脉冲相干拉曼散射中的空间相位一致性

传统的介质秒脉冲相干激光光谱学主要关注通过时域或频域方法实现的时间相位一致性。本文提出了一种基于空间相位一致性的替代实验框架。介质秒脉冲中波矢的固有谱分散以及样品尺寸超过激光波长，构成了将空间相位一致性作为新型且稳健的介质秒脉冲光谱学基础的有力依据。以气体分子中的旋转拉曼相干为案例研究，分析了旋转波包产生的第三序信号的横向空间分布。我们的发现表明，在缺乏对空间相位一致性敏感性的常规测量中，时间分辨信号会出现显著的时间位移和失真。此外，我们展示了空间相位一致性可作为温度测量工具，显示出对温度变化的敏感性。这些发现为介质秒脉冲光谱学开辟了新的应用方向，包括替代的单次测量方案、新的拉曼相干成像形式以及重合的部分回响期间的分子种类定量分析。