客体-主体晶体结构中的软模与热输运

我们提出了一个简单的唯象模型，用于描述一类材料（如笼形物）中的振动动力学，这类材料是结构中具有封闭空腔的晶体化合物。本着最小化方法的精神，我们的模型仅包含捕捉实验揭示的这类化合物通用特征所需的最少要素。我们只考虑两种粒子：形成结构空腔的强耦合主体原子，以及限制在空腔内的客体原子。尽管存在限制，但对于相对较小振幅的客体原子振动，假设它们与主体粒子的相互作用弱于主体原子之间的相互作用。我们自洽地计算了空腔（被客体原子填充）的振动模式（声子）线宽。我们表明，对于弱键合客体原子出现的软声子色散面，通过三波非谐模式耦合导致大的模式展宽。反过来，这种展宽的Umklapp部分极大地降低了声子热导率系数。我们得出结论，对于振动谱中具有软模分量的系统，声子展宽总是更大，热导率总是显著小于没有这种软模的系统（假设所有其他特性相同）。尽管我们的模型是最小化的，即忽略了实际客体-主体结构的复杂性，但经过适当解释，它可以为各种可测量量提供相当合理的数值。