钽酸锂中束缚于间隙钽缺陷的小电子极化子

为了探讨是否可能通过强短程电声耦合将电子局域在间隙 ${\rm Ta_V}$:${\rm V_{Li}}$ 缺陷对处，本文研究了同成分钽酸锂（${\rm LiTaO}_3$，LT）中光致产生的短寿命小束缚电子极化子的吸收特征。采用光照下的固态光吸收光谱和密度泛函理论，从实验和理论上研究了小束缚极化子态的光谱特征，并计算了小束缚 ${\rm Ta}_{\rm Li}^{4+}$（反位）和 ${\rm Ta}_{\rm V}^{4+}$:${\rm V_{Li}}$（间隙位）电子极化子的结合能。结果发现了两个能量分离良好（$\Delta E \approx 0.5\,{\rm eV}$）的吸收特征，它们对探测光偏振具有明显的依赖性，峰值分别位于 $1.6\,{\rm eV}$ 和 $2.1\,{\rm eV}$。我们将结果与单一小束缚 ${\rm Ta}_{\rm Li}^{4+}$ 电子态伴随强晶格畸变各向异性的解释进行了对比，并在 ${\rm Ta}_{\rm V}^{4+}$:${\rm Ta}_{\rm Ta}^{4+}$ 双极化子光门控的框架下讨论了间隙 ${\rm Ta}_{\rm V}^{4+}$:${\rm V_{Li}}$ 小极化子的光致产生。我们可以得出结论，除了 ${\rm Ta_{Li}}$ 之外，必须将 ${\rm Ta_V}$:${\rm V_{Li}}$ 处的载流子局域化视为室温下 3D 跳跃传输机制的额外中间态，从而影响 LT 在非线性光子学中的各种光学、光电和电气应用。此外，可以预见 LT 是一个有前景的模型系统，可用于进一步研究极性氧化物中基于小极化子的光生伏特效应，其独特特征在于具有两个能量分离良好的小极化子态。