单占据4f反铁磁绝缘体：CePO₄和CeVO₄

含稀土元素的宽禁带氧化物可提供自旋-光子接口和窄线宽光学发射，作为推进量子态转换和量子存储器的最有前景候选材料受到广泛关注。本文通过第一性原理计算，在结构上优选的单斜CePO₄和四方CeVO₄中确定了反铁磁基态，其表现出局域化的占据和未占据Ce 4f态以及4f-4f跃迁特征。有趣的是，在CePO₄中，O 2p和P 3p态与Ce 4f态的杂化可忽略不计，而在CeVO₄中，V 3d和O 2p态发生杂化并出现在占据和未占据Ce 4f态之间的扩展态中。此处的声子计算和分析识别并区分了拉曼活性声子模式以及Ce在CePO₄和CeVO₄中的自旋-声子耦合，这些最终导致了不同的4f基态晶体场多重态，对准确描述电子跃迁以实现基础量子态转换和量子存储器至关重要。此外，Ce的C₁位点对称性在CePO₄中缺乏中心反演对称性，这与量子存储器相关；而Ce的D₂d位点对称性在CeVO₄中表现出中心反演对称性，这与量子态转换相关。