在X射线自由电子激光器中对穆斯堡尔时域数据的单次分选

穆斯堡尔谱学被广泛用于以极高能量分辨率研究物质的结构和动力学，这种高分辨率得益于极窄的核共振线宽。然而，极窄的线宽意味着低计数率，因此实验通常需要在较长的测量时间或许多 X 射线脉冲（“发次”）上进行平均。这种平均阻碍了对非平衡现象的研究。已有建议指出，X 射线自由电子激光器（XFEL）可以实现无需平均的穆斯堡尔单次测量，并且已有原理验证的演示报道。然而，到目前为止，仅有极小比例的发次产生了足够高的信号光子数以供单次分析。在此，我们展示了自种子 XFEL 辐射的相干核前向散射，每次发次的信号光子数高达 900 个。我们开发了一种分选方法，允许我们在单次发次水平上纳入所有数据，而不受单次发次信号内容的影响。它利用了不同动力学类别的存在，即每次激发后不同的核演化。每次发次被分配到其中一个类别中，随后可以分别进行分析。我们的方法直接从数据中确定类别，无需理论建模或关于动力学的先验知识，使其同样适用于未知现象。我们设想我们的方法为穆斯堡尔科学开辟了新领域，使得研究原子核或其环境的非平衡瞬态动力学成为可能。