不同蒸发速率下钙钛矿薄膜结晶的模拟

钙钛矿太阳能电池（PSC）因其卓越的效率和低成本的溶液可加工性，成为现有光伏技术极具潜力的竞争者。然而，对结晶行为理解的不足阻碍了其从实验室规模电池向组件的技术转化。在本工作中，我们采用相场（PF）模拟刮涂成膜过程，以获取在实验中难以触及的机制与形态信息。针对不同的溶剂蒸发速率，PF 模拟通过原位和非原位实验得到了广泛验证。模拟和实验均重现了众所周知的转变：在低蒸发速率下形成多针孔薄膜，而在高蒸发速率下形成光滑薄膜。从模拟来看，该转变可归因于由两种不同机制导致的蒸发与结晶速率比值的变化。首先，在较高蒸发速率下，晶核在较高浓度下出现，这有利于成核而非生长。其次，晶体的生长被限制在更薄的薄膜中，从而限制了其垂直尺寸。只要溶剂的蒸发时间与结晶时间相当，这两种效应预期均独立于所选实验系统的具体化学性质而成立。