摇晃-震动-滚动：负载型纳米催化剂动态结构无序模型
化学物理
2013-09-09 v1 材料科学
摘要
我们研究了“动态结构无序”（DSD）对负载型纳米尺度催化剂行为的影响。DSD指此类纳米尺度系统固有的涨落、非均匀结构。与块体材料相比，纳米尺度系统在能量、电荷及其他广延量上表现出显著涨落，并具有大的表面效应。DSD由质心的随机摆动运动和纳米颗粒表面由于与基底热耦合导致的键合通量所驱动。我们计算DSD的方法基于统计力学、瞬态耦合振子模型和实时DFT/MD模拟的结合。该方法处理多个时间尺度上的热效应和动力学效应，包括键伸缩和弯曲振动、DSD，以及在更长皮秒时间尺度上与基底的瞬态锚定。给出了分子-团簇相互作用和分子解离反应路径的模型计算，其中反应物分子吸附在动态采样的团簇表面。该模型表明，DSD影响反应速率的前因子和能垒分布，从而可以强烈影响纳米尺度的催化活性。
引用
@article{arxiv.1309.1493,
title = {Shake-Rattle-and-Roll: A Model of Dynamic Structural Disorder in Supported Nanoscale Catalysts},
author = {J. J. Rehr and F. D. Vila},
journal= {arXiv preprint arXiv:1309.1493},
year = {2013}
}