通过自催化分子键断裂实现自复制燃料

本计算研究引入了一种理论框架，用于实现具有指数级产物产量的时间函数的电化学燃料生成。通过自催化循环模拟指数反应扩张，模拟过程类似于 DNA 复制通过常用的聚合酶链反应 (PCR) 所实现的过程。此处，甲酸的初始聚合通过 CO2 羧化形成二碳链，生成 oxalate。随后，通过两电子还原生成 glyoxylate，碱中导发生物 C-C 键断裂，将 glyoxylate 分解为两个甲酸分子。这些产物随后被循环利用作为反应物。这种递归化学过程驱动 formate 进化，其规模随循环次数 n 呈 2^n 增长。该燃料循环的每个步骤都类比于 DNA 退火、核苷酸聚合和杂合链断裂，这些步骤在 PCR 介导的 DNA 合成中负责指数级产物产量。由于这种复制行为，尽管各个循环组成过程的单个速率常数较慢，却仍可实现快速的燃料生产。讨论了实现该系统的实际障碍，特别是甲酸羧化的困难以及化学放大能耗。