软物质准晶及其近似相的自组装

近期在软物质系统中令人惊讶地发现了准晶及其近似相，这提出了一个有趣的可能性，即这些结构可以在广泛的纳米和微米尺度组装中实现。理论认为软物质准晶及其近似相在很大程度上是熵稳定的，但其形成的热力学机制仍然难以捉摸。在这里，我们利用计算机模拟和自由能计算，展示了一种在软物质系统中组装准晶和近似相的简单设计启发式方法。我们的研究建立在先前对具有复杂、高度特异性相互作用势的球形粒子最小系统中十二边形准晶和近似相自组装的模拟研究之上。我们展示了一种基于熵的替代方法，该方法仅基于粒子功能化和形状来组装十二边形准晶和近似相，从而将基于相互作用势的组装策略重新表述为更易实现的键合和排除体积相互作用。在这里，球形构建块被功能化以带有可移动的表面实体，从而鼓励形成低表面接触面积的结构，包括非密堆积和多四面体结构。构建块还具有形状多分散性，其中一部分构建块偏离理想球形，从而抑制密堆积晶体的形成。我们展示了三个同时具有这两个特征——可移动表面实体和形状多分散性——的不同模型系统，它们一致地组装出准晶和/或近似相。我们认为这种设计策略可以被广泛利用，以在纳米和微米尺度上组装准晶和近似相。此外，我们的结果进一步阐明了实验中软物质准晶的形成。