自组装 H2NC 分子晶体格子：作为基板可调量子叠层平台

与 van der Waals 莫尔米系统相比，分子组装已成为通过异构集成实现叠层工程的激动人气替代方案。金属自由萊夫曼 (H2Nc) 单层分子晶体的电子特性——尤其是电子能带色散及其通过金属基板的可调性——仍较少探索。我们利用密度泛函理论，结合角分辨光子能谱和扫描隧道显微镜，比较了无支撑 H2Nc 单层膜与 H2Nc 组装于贵金属基板上的电子结构。在无支撑薄膜中，我们识别出既有近平坦、分子局域态，也有更可散射的能带，并指出每种能带均可由各向异性紧密绑定哈密顿量紧致描述，该哈密顿量给出能带分辨的 hopping 各向异性。我们进一步揭示了基于不同分子轨道的库仑相互作用和轨道间隙密度的广泛可调性。Ag(100) 上的吸附导致强烈的轨道杂化、电荷转移以及 C2 轴对称性破缺，产生部分填充的、由基板介导的可散射态，使分子晶体导体化。轨道分析识别出 C2 偶极和 C2 奇偶成分，并绘制了与对称性破缺相关的电荷再分布的空间图景。对 H2Nc/Au(111) 的补充 ARPES 定性地证实了预测的能带色散和部分填充。这些结果阐明了金属基板如何将 H2Nc 从孤立分子转化为可调 2D 叠层，凸显分子叠层作为模拟各向异性晶格模型的通用平台。