ZnO 中激子的二次谐波产生光谱研究

半导体非线性光学是基础和应用研究的重要领域，但令人惊讶的是，激子在导致谐波产生的相干过程中的作用基本上尚未被探索。在此，我们报告了一项全面的实验和理论研究结果，涉及涉及非中心对称六方宽禁带半导体 ZnO 激子共振的光学二次谐波产生 (SHG) 三光子过程，光子能量范围为 3.2-3.5 eV。观察到了 1s(A,B)、2s(A,B)、2p(A,B) 和 1s(C) 激子的共振晶体学 SHG。我们表明，当入射光和 SHG 光波矢量沿晶体 z 轴（此处晶体学 SHG 响应为零）时，施加磁场会在这些激子共振处诱导强烈的 SHG 信号。我们发展了一种通过激子产生 SHG 的微观理论，该理论表明必须超越电偶极近似来考虑相干光与激子的非线性相互作用。取决于激子态的特定对称性，SHG 可能源于斯塔克效应、自旋及轨道塞曼效应或磁斯塔克效应引起的激子电场和磁场诱导微扰。我们通过对比 SHG 信号对光子能量、磁场、电场、晶体温度和光偏振依赖性的实验数据与理论结果，分析并讨论了每种机制的重要性。实验与理论之间获得了良好的一致性，证明了我们处理光与 ZnO 激子非线性相互作用这一复杂问题的方法的有效性。这种通用方法也可应用于其他半导体。