量化$5d^1$量子材料中的自旋轨道纠缠

通过自旋轨道von Neumann熵$\Delta S_{\rm vN}^{\rm SO}$量化嵌入双钙钉石中的$5d^1$过渡金属离子中的自旋轨道纠缠，其中常常观察到异常有效磁偶极矩。该框架基于相对论晶体场理论，并通过一系列量子材料:$A_2{\rm TaCl}_6$($A = {\rm K}, {\rm Rb}$)、$A_2{\rm MgReO}_6$($A = {\rm Ca}, {\rm Sr}, {\rm Ba}$)和${\rm Ba_2NaOsO_6}$，它们在 paramagnetic相态下分析，以及${\rm ReF_6}$分子系统。通过测量光学$d$-$d$跃迁$\Gamma_7(t_{2g})\leftarrow\Gamma_8(t_{2g})$和$\Gamma_8(e_g)\leftarrow\Gamma_8(t_{2g})$，以及有效磁偶极矩$\mu_{\rm eff}$来获得这些熵值。结果表明，无论体系如何，Kramers双线$\Gamma_7(t_{2g})$均无自旋轨道von Neumann熵。对于相对论晶体场态$\Gamma_8(t_{2g})$和$\Gamma_8(e_g)$所获得的熵值揭示了，较大的有效磁偶极矩可归因于更大的自旋轨道纠缠，但却与更大的自旋轨道耦合常数相悖。