用于模拟重氮与重氮化合物光化学的基于样本的量子对角化方法
化学物理
2025-10-02 v1 量子物理
摘要
重氮化合物和重氮类化合物被广泛用作生成碳烯的光反应前体，碳烯是化学生物学和材料科学中的关键中间体。然而，由于需要大的活性空间，并且必须准确捕获激发态势能面以及过渡态和圆锥交叉，对其反应路径的计算模拟仍然具有挑战性。在这项工作中，我们利用混合量子-经典工作流程研究了代表性重氮-重氮甲烷系统中的碳烯形成。我们的方法利用基于样本的量子对角化（SQD）及其扩展变体（Ext-SQD）进行基态和激发态分析，并结合用于几何优化、活性空间选择和诊断评估的经典工具。量子计算在超导量子处理器上进行，针对脂肪族和芳基取代的重氮-重氮甲烷对的结果与既定的经典方法（包括 DFT、CCSD、CASCI 和 SCI）进行了基准对比。相对于 CASCI(12,10) 参考值，SQD 在母体重氮势能面上几乎所有驻点处的精度都超过了化学精度阈值；而在 (30,30) 活性空间中对于苯基取代的重氮，其精度仍接近化学精度，相对于 SCI 基准的平均偏差为 1.1 kcal/mol。SQD 紧随 CASCI 和 SCI 的趋势，表现出一致的一致性。这些发现证明了量子计算框架在模拟具有电子复杂性和药理学相关分子的光化学转化方面的潜力。
引用
@article{arxiv.2510.00484,
title = {Sample-based Quantum Diagonalization Methods for Modeling the Photochemistry of Diazirine and Diazo Compounds},
author = {Saurabh Shivpuje and Tanvi P. Gujarati and Richard Van and Frank C. Pickard and Triet Friedhoff and Ieva Liepuoniute and Wade Davis and Gavin O. Jones and Alexey Galda},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.00484},
year = {2025}
}
备注
15 pages, 3 figures, 2 tables, supplementary information