室温量子相干与罗丹宁衍生物发色团中的电子转移之争
化学物理
2019-07-24 v3
摘要
理解有机分子中的电子转移在用于光捕获、能量转换以及将分子集成到太阳能电池中的量子材料领域具有重要意义。然而，这带来了设计特定最优分子结构的挑战，其中超快量子相干与电子输运过程尚不为人所充分了解。在本工作中，我们研究了一种高效电子受体罗丹宁发色团复合物在亚皮秒时间尺度上的量子动力学与电子转移。我们采用开放量子系统方法对复合物-溶剂相互作用建模，并计算了在极性溶剂（甲醇）与非极性溶剂（甲苯）中约化系统动力学从弱耗散到强耗散的跨接。我们表明，在强发色团-溶剂耦合 regime 下电子转移速率增强，其中最高的转移速率出现在室温。尽管所计算的动力学具有高度非马尔可夫性，且可展现出长达数百飞秒的量子特征，我们表明量子相干并不必然优化该发色团中的电子转移。
引用
@article{arxiv.1902.10218,
title = {Room Temperature Quantum Coherence vs. Electron Transfer in a Rhodanine Derivative Chromophore},
author = {Duvalier Madrid-Úsuga and Cristian E. Susa and John H. Reina},
journal= {arXiv preprint arXiv:1902.10218},
year = {2019}
}
备注
10 pages, 6 figures