熵与结构参数在LaCoO$_3$自旋态转变中的作用
材料科学
2017-11-15 v3
摘要
尽管进行了大量理论和实验努力，LaCoO中的自旋态转变数十年来一直难以描述。在本研究中，我们采用完全电荷自洽密度泛函理论+嵌入动力学平均场理论(DFT+DMFT)来处理这一问题。我们从第一性原理表明，LaCoO在任何温度下都不能用单一、纯的自旋态来描述。相反，我们观察到随着温度升高，高自旋多重度布居的逐渐变化：在高自旋态转变开始时高自旋多重度被激发，随后在金属-绝缘体转变温度处中间自旋多重度被激发。我们明确阐明了晶格膨胀和氧八面体旋转在自旋态转变中的关键作用。我们还从第一性原理重现了LaCoO中的自旋态转变和金属-绝缘体转变发生在不同的温度尺度上。此外，我们的结果揭示了电子熵在驱动自旋态转变中的重要性，而这一点在此材料的所有第一性原理研究中一直被忽略。
引用
@article{arxiv.1605.08611,
title = {Role of Entropy and Structural Parameters in the Spin State Transition of LaCoO$_3$},
author = {Bismayan Chakrabarti and Turan Birol and Kristjan Haule},
journal= {arXiv preprint arXiv:1605.08611},
year = {2017}
}