$4f$ 态在无限层 NdNiO$_2$ 中的作用

原子 $4f$ 态已被发现是镧系化合物物理行为中的关键角色，如在所提出的拓扑近藤绝缘体 SmB$_6$ 中位于费米能级 $E_F$，或在磁性超导体系统 ${\cal R}$Ni$_2$B$_2$C（${\cal R}$=稀土离子）和 Y$_{1-x}$Pr$_x$Ba$_2$Cu$_3$O$_7$ 中远离 $E_F$，其中 Pr 的 $4f$ 壳对超导性具有破坏性影响。在空穴掺杂的 ${\cal R}$NiO$_2$ 中，尽管计算所得电子结构几乎相同，${\cal R}$=Nd 成员被发现具有超导性而 ${\cal R}$=La 没有。我们报道的第一性原理结果表明 Nd $4f$ 矩影响无限层 NdNiO$_2$ 中 $E_F$ 处的态，这一效应不会发生于 LaNiO$_2$。在虚拟晶体方法中处理 20% 空穴掺杂表明，0.15 个空穴清空了 $\Gamma$ 中心的 Nd 衍生电子袋，而留下另一电子袋不变；因此 Ni 仅吸收 0.05 个空穴；La 对应物将表现类似。然而，$4f$ 态与 $E_F$ 处电子袋的耦合通过 Nd 原子内 $4f-5d$ 交换耦合 $K\approx 0.5$ eV 产生，并且是铁磁（FM）的，即符号上为反近藤。该相互作用引起电子袋的自旋无序展宽，应被纳入 Nd$_{0.8}$Sr$_{0.2}$NiO$_2$ 正常态和超导态的模型中。Ni 矩在铁磁和反铁磁排列下相差 0.2$\mu_B$（后者更大），反映出一定的巡游性，并表明矩的海森堡耦合可能无法提供 Ni-Ni 交换耦合的定量建模。