面向单壁碳纳米管化学气相沉积生长的铁钴双金属簇构型

我们系统性地研究了铁钴（Fe-Co）合金作为单壁碳纳米管（SWCNT）生长中高性能催化剂体系。研究方法结合了化学气相沉积（CVD）实验、chirality 分辨红外光谱分析，以及基于密度泛函理论（DFT）导出的机器学习力场进行的分子动力学（MD）模拟，系统性地变更 Fe-Co 比例。采用沸石基SWCNT通过乙醇CVD制备，结合吸收光谱和光致发光谱，以及二维激发-发射配合图，对比 chirality-specific 生长效率进行量化。识别出两种不同的生长 regime。在温度为600℃时，纯Co催化活性最高，促进小直径（0.7-0.9 nm）SWCNT的高效生长。相比之下，在850℃时，Fe0.75Co0.25 合金催�活性显著优于纯Fe、纯Co及其他Fe-Co比例，同时产出较大直径管（0.9-1.1nm）。在SiO2基底上观察到类似的生长行为，使我们能够进行详细的透射电子显微镜分析催化剂纳米颗粒。电子显微镜和能量色散X射线谱表明，高产量SWCNT与形成小且均匀的Fe-Co纳米颗粒、表面富Co的形成高度相关，与MD模拟结果高度一致。最后，总结MD结果为组成-直径相图，合理化实验观察到的生长趋势。Fe0.75Co0.25 催化剂在高温下的卓越性能归因于小而均匀催化剂簇的稳定化，为合金组成与温度在SWCNT生长中协同作用机制提供了机制性洞见。