分子动力学模拟研究三嵌段共聚物的可逆凝胶形成
软凝聚态物质
2007-05-23 v1 统计力学
摘要
采用分子动力学模拟研究了水溶液中两亲性 A-B-A 三嵌段共聚物形成物理（热可逆）凝胶的过程。为了模拟实验中用于形成水凝胶的多肽结构 [W.A. Petka et al., Science 281, 389 (1998)]，聚合物链的端基被建模为疏水性棒，代表多肽的 α-螺旋部分，而中间的 B 嵌段是亲水性且半柔性的。我们确定了结构性质，如疏水簇尺寸分布函数、几何逾渗点和对关联函数，并将这些性质与体系的动力学性质联系起来。随着温度降低，形成了网络结构，其中端基束充当网络结点。在短程和中程距离上，如对关联函数所表征的那样，观察到有序度增加。胶束的形成和相应的几何逾渗的开始引起了动力学量（例如扩散常数和粘度）的强烈变化，并导致体系偏离斯托克斯-爱因斯坦关系。动力学性质表现出强烈类似于玻璃形成液体行为的温度依赖性。应力自相关函数中平台的出现表明，一旦网络结构形成，体系就开始对外加应力表现出类固体的响应，尽管实际的溶胶-凝胶转变仅在相当低的温度下发生。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0410338,
title = {Reversible Gel Formation of Triblock Copolymers Studied by Molecular Dynamics Simulation},
author = {Lei Guo and Erik Luijten},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0410338},
year = {2007}
}
备注
Submitted to J. Polymer Science Part B: Polymer Physics