Alpha-3C 蛋白 UV 吸收起源的数据驱动发现

过去十年中，越来越多的实验工作表明，无含芳香族和共轭基团的蛋白质可以在 300 nm 以上波长的近紫外区域吸收光并发射可见光。理解这些现象的起源为在生物系统中设计非侵入性光谱探针提供了可能。最近发现合成蛋白质 $\alpha$3C 在 250-800 nm 范围内显示 UV-vis 吸收，表明其来源于带电氨基酸之间的电荷转移激发。本文我们利用分子动力学和激发态模拟重新审视这些特征的起源。具体而言，我们采用从编码蛋白质环境的局部原子描述符开始的无监督学习方法，用以自动检测相关结构 Motif。我们识别出三个主要的 Motif，对应不同的氢键构型，然后用于进行包括整个蛋白质和溶剂浴在内的 QM/MM 模拟，使用密度函数紧密耦合 (DFTB) 方法。涉及 arginine 和羧酸基团的氢键结构似乎最易引起近紫外吸收。我们表明，这些特征对 QM 区域大小以及是否包含显式溶剂极其敏感，这凸显了使用气相簇模型的局限性。