高发光钙钛矿叠层太阳能电池中弛豫的电流匹配要求及其本征效率极限

在此，我们对用于叠层电池的最先进低带隙与高带隙钙钛矿薄膜进行时间分辨和稳态光学光谱表征，以量化本征复合速率与吸收系数。我们将这些数据用于计算采用当前可用带隙材料的钙钛矿-硅与全钙钛矿双端叠层电池的极限效率，分别为 42.0% 和 40.8%。通过纳入子电池间的发光耦合（即高带隙子电池的光子再发射及其在低带隙子电池中的吸收），我们揭示：与未考虑发光耦合的计算相比，当高带隙子电池为发光钙钛矿时，对电流匹配的严格要求得以放宽。我们表明，在全钙钛矿叠层中，当高带隙子电池中的电荷载流子俘获速率 < 10$^{6}$ s$^{-1}$（对应于低激发密度下载流子寿命长于 1 ${\mu}$s）时，发光耦合变得重要；在带隙匹配更好的钙钛矿-硅电池中，该阈值降低至 10$^{5}$ s$^{-1}$。我们证明发光耦合赋予了子电池厚度更大的灵活性、对不同光谱条件更高的容忍度，并减少了光吸收层的总厚度。为最大化利用发光耦合，我们揭示了基于发光钙钛矿的叠层电池的一项关键设计准则：高带隙子电池应始终具有更高的短路电流。重要的是，这可以通过减小高带隙子电池的带隙或增加其厚度来实现，且效率降低极小，从而得以避免使用更宽、不稳定的带隙组分（>1.7 eV）。最后，我们通过截面发光图像在实验上可视化了全钙钛矿叠层器件堆栈中的发光耦合。