碳纳米管复合体系中聚合物基体的 ReaxFF 反应力场聚合研究

人类前往火星及深空探索要求开发具有极高比性能（性能/质量）的新材料。满足这些要求的理想候选者是超高强度轻质（UHSL）材料，其由原始碳纳米管（CNTs）增强的聚合物基体构成。先前研究表明，随着 CNT 直径增大，其优选构型由圆形变为扁平形状，这可在高压或拉伸条件下获得。ReaxFF 反应力场可揭示原子尺度上的详细化学相互作用。为使 ReaxFF 能模拟 CNT/聚合物界面，我们训练了力场参数以捕捉扁平碳纳米管（flCNTs，即哑铃状 CNTs）的恰当结构，参照了与密度泛函理论（DFT）数据接近的聚合物一致力场——界面力场（PCFF-IFF）数据。在本研究中，我们使用经优化力场的加速 ReaxFF 分子动力学模拟，研究了双酚 F 二缩水甘油醚（Bis F）与二乙基甲苯二胺（DEDTA）分子在圆形与扁平 CNT 附近的聚合。我们的结果表明，由于结合能更高，flCNT 的扁平区域比弯曲区域更利于聚合物附着。此外，flCNT 周围更高的二聚体生成量导致更有效的 CNT 包覆，从而相比圆形 CNT 实现更高的载荷传递。根据我们的结果，聚合物与 CNT 表面间存在高度取向排列，这源于聚合物与 CNTs 中芳香碳环的强 π-π 相互作用。这些 ReaxFF 模拟表明该方法能够同时观察单体的聚合及其与 CNTs 的相互作用。