基于从头算量子力学计算的金刚石中性空位拉曼光谱特征

通过量子力学从头算计算，阐明了金刚石中一种常见辐照诱导缺陷——中性空位的振动光谱特征。采用耦合微扰Hartree-Fock/Kohn-Sham方法，解析计算了不同缺陷自旋态和缺陷浓度下的拉曼光谱。在400-1300 cm⁻¹光谱范围内（即低于完美金刚石1332 cm⁻¹处的一阶线），缺陷金刚石的实验拉曼特征得到了良好再现，从而佐证了在低损伤密度下，该光谱区域主要受非石墨sp³缺陷影响的图景。未发现1332 cm⁻¹以上的峰，因此排除了先前将不同光谱特征（位于1450和1490 cm⁻¹）暂定归属于中性空位的尝试。通过收敛的晶格动力学计算得到的原子各向异性位移参数，讨论了空位对缺陷晶格中碳原子热核运动引入的扰动。