基于多体微扰理论的大尺度界面体系准粒子能级:XAF-GW 方法
材料科学
2020-12-08 v2
摘要
我们提出一种基于 GW 近似下多体微扰理论的完全第一性原理方法,用于计算界面各组分间无显著共价相互作用的大型界面体系的准粒子能级。我们方法中的唯一假设是界面的极化率矩阵(chi)可由界面各单独组分的极化率矩阵之和给出。我们利用两态杂化模型解析地表明,即使在存在界面杂化形成成键与反键态的情况下,只要所涉及杂化重叠矩阵元至一阶,该假设依然成立。我们通过证明:对于层间杂化显著的双层黑磷,本方法所得能带结构与常规 GW 计算几乎一致,从而验证了我们的方法。由于仅对每个组分的最小子原胞计算 chi,并将(展开)chi 矩阵扩展至界面原胞中的矩阵,我们在计算时间与内存上获得了显著节省。为处理界面杂化,在计算自能时使用了界面的完整波函数。因此我们称该方法为 XAF-GW(X:扩展 chi,eXpand-chi;A:相加 chi,Add-chi;F:完整波函数,Full wavefunctions)。与文献中 GW-embedding 类方法相比,XAF-GW 方法不限于特定屏蔽环境或非杂化界面体系。XAF-GW 也可应用于不同维度的体系,以及如扭转双层中的 Moiré 超晶格。我们将该方法应用于 Au(111) 与 Ag(111) 上自组装 PTCDA 单层,以及石墨支撑单层 WSe2 上的 PTCDA 单层,取得了与实验良好吻合的结果,从而说明了本方法的通用性与实用性。
引用
@article{arxiv.1903.01847,
title = {Quasiparticle Levels at Large Interface Systems from Many-body Perturbation Theory: the XAF-GW method},
author = {Fengyuan Xuan and Yifeng Chen and Su Ying Quek},
journal= {arXiv preprint arXiv:1903.01847},
year = {2020}
}
备注
More detailed proof of Add-Chi for hybridized states added in this version