三氯化铬的准粒子能量与激子效应：从二维到块体

层状范德瓦耳斯(vdW)磁性材料迄今已引起显著的研究兴趣。本工作中，我们采用第一性原理多体微扰理论计算了原型vdW磁性材料三氯化铬(CrCl3)的单层、双层及块体结构的激发态性质。与通常的非磁性vdW半导体不同——后者中多电子相互作用与激发态对维度敏感——多电子相互作用在二维与块体CrCl3中均始终增强，并主导其准粒子能量与光学响应。电子-空穴(e-h)束缚能在单层中可达3 eV，在块体中仍高达2 eV。由于自能修正与e-h束缚能之间的抵消效应，最低能量激子(光学带隙)几乎不受维度变化影响。此外，对于具有相近e-h束缚能的激子，其偶极振子强度可相差数个数量级。我们的分析表明，这一巨大差异源于复杂激子波函数与带间跃迁之间独特的干涉效应。最后，我们发现层间堆垛顺序与磁耦合几乎不改变CrCl3的准粒子带隙与光学吸收谱。我们计算的低能激子峰位置与已有测量一致。这些发现有助于理解vdW磁性材料中的多电子相互作用以及磁序与光学激发之间的关联。