基于幂泛函的约化密度矩阵泛函理论计算非磁性莫特绝缘体的谱

一种能够处理强关联固体的完全第一性原理理论仍然是现代材料科学面临的突出挑战。过渡金属氧化物就是典型的例子，它们是莫特绝缘体的原型，即使在缺乏长程磁有序的情况下仍保持绝缘态。捕捉这些材料的非磁性绝缘态对任何现代电子结构理论来说都是一个困难的挑战。在本文中，我们证明约化密度矩阵泛函理论结合幂泛函可以成功处理过渡金属氧化物NiO和MnO的非磁性绝缘态。我们表明即使在缺乏自旋有序的情况下，电子谱仍保留能隙。我们进一步讨论了约化密度矩阵泛函理论对莫特绝缘体和能带绝缘体的详细表现，发现对于后者仅需要占据数最小化，而对于前者需要对占据数和自然轨道都进行完全最小化。