基于三维声子限制模型的纳米尺度拉曼光谱的量子化学视角
化学物理
2017-04-07 v5 材料科学
摘要
晶体/分子体系的拉曼光谱有量子化学计算与群论的良好支撑，使其成为独特的表征工具。然而，对于纳米尺度体系这一“中间”情形，拉曼光谱的应用受限于缺乏此类理论基础。在此，我们建议将标度量子力学(scaled quantum-mechanical, SQM)计算与声子限制模型(phonon confinement model, PCM)相结合，为纳米尺度拉曼光谱构建一个通用且物理上自洽的基础。与常用的一维色散PCM不同，我们考虑了k空间所有三个维度上的限制。我们将其应用于尺寸小于50 nm的金刚石纳米颗粒，该体系具有显著的色散各向异性，因此必须使用三维色散。该模型极好地复现了尺寸敏感的谱特征，包括sp3 C-C拉曼带的峰位、带宽和不对称性。这一基础方法可轻易推广至其他纳米晶固体，有望为定量纳米尺度拉曼光谱的未来发展做出贡献。
引用
@article{arxiv.1603.01438,
title = {Quantum-chemical perspective of nanoscale Raman spectroscopy with three-dimensional phonon confinement model},
author = {Vitaly I. Korepanov and Hiro-o Hamaguchi},
journal= {arXiv preprint arXiv:1603.01438},
year = {2017}
}
备注
7 pages, 4 figures