量化长程力对水中晶体成核的相关性问题
软凝聚态物质
2023-08-28 v3 统计力学
摘要
理解水溶液中的成核在从材料科学到生物物理的众多领域中具有根本重要性。水溶液中复杂的溶剂介导相互作用阻碍了对不同相互作用在成核过程中作用的简单物理图像的建立。本工作中，我们利用三种互补技术来厘清短程与长程相互作用在溶剂介导成核中的作用。具体而言，我们采用的第一种方法是局域分子场（LMF）理论，用以重整化长程库仑静电相互作用。其次，我们使用良 tempered 元动力学（well-tempered metadynamics）来加速由短程相互作用主导的稀有事件。第三，采用基于深度学习的状态预测信息瓶颈（State Predictive Information Bottleneck）方法，分析由 LMF 处理结合良 tempered 元动力学所得的成核过程反应坐标。我们发现两步成核机制在很大程度上可由短程相互作用捕捉，而长程相互作用进一步有助于常压下初晶态的稳定性。此外，通过分析由 LMF-元动力学联合处理所得的反应坐标，我们辨别了不同时间尺度上的涨落，强调了在解释亚稳性时需要对长程相互作用的考量。
引用
@article{arxiv.2307.13189,
title = {Quantifying the relevance of long-range forces for crystal nucleation in water},
author = {Renjie Zhao and Ziyue Zou and John D. Weeks and Pratyush Tiwary},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.13189},
year = {2023}
}